Se puede... pero en tu caso el problema además es que el disco que quieres asignar está en un formato (exFat, Fat, etc...) que no es soportado por Time Machine (HFS+) y debes formatearlo antes.
Opción 1: particionar el disco duro en dos, por defecto Time Machine necesita un formato concreto y usará toda la partición asignada (ahora lo hace en dos Teras, pero si particionas lo hará en el tamaño de partición asignada). Cada una de las particiones puede tener formato y tamaño diferente, pero ojo!!! si quieres que sea una copia de Time Machine de arranque el sistema de particiones debe ser GUID Partition Table (GPT) en vez de Master Boot Record (MBR) y estar Time Machine en la primera partición.
Opción 2: Limitar el tamaño de Time Machine con el comando:
sudo defaults write /Library/Preferences/com.apple.TimeMachine MaxSize -integer XX
Ejemplo para 1TB
sudo defaults write /Library/Preferences/com.apple.TimeMachine MaxSize -integer 1024000
Eliminar la limitación con:
sudo defaults write /Library/Preferences/com.apple.TimeMachine MaxSize
Esta opción 2 hay que ejecutarla ANTES de configurar Time Machine. Y es recomendable cuando la copia de seguridad se hace en NAS o discos remotos en los que no es posible particionar o asignar cuotas de uso.
Por comodidad y lógica, es mejor la primera opción.